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厭氧鐵氨氧化在三類污水中對氨去除的探索

分類:行業(yè)熱點(diǎn) > 污水處理    發(fā)布時(shí)間:2017年11月17日 9:31    作者:來源:凈水技術(shù) 作者:李海暉等     文章來源:北極星固廢網(wǎng)

厭氧鐵氨氧化反應(yīng)是在厭氧條件下由微生物驅(qū)動的氨氧化鐵還原反應(yīng),是關(guān)注的熱點(diǎn)之一。該文探究厭氧鐵氨氧化反應(yīng)對實(shí)際污水的處理效果,以三類污水(城市生活污水、農(nóng)村生活污水及礦山廢水)為研究對象,在試驗(yàn)中添加厭氧鐵氨氧化菌液,研究厭氧鐵氨氧化反應(yīng)對這三類污水中氨的去除效果。論文選題有一定的意義,試驗(yàn)方法正確,分析結(jié)果合理,對類似研究有一定的參考作用。

根據(jù)2015年中國環(huán)境質(zhì)量公報(bào),我國廢水氨氮排放總量已達(dá)229.9萬噸。對于城鎮(zhèn)污水處理廠,現(xiàn)有的廢水處理工藝難以進(jìn)一步提高對含高濃度氨氮廢水的除氮效率。而對于工業(yè)廢水,其中往往含有重金屬,會降低廢水處置過程中的微生物活性,導(dǎo)致除氮效率不高。傳統(tǒng)的廢水脫氮工藝通過硝化和反硝化過程實(shí)現(xiàn)脫氮;與之相比,厭氧氨氧化不需要大量曝氣,并且能在一個(gè)反應(yīng)器內(nèi)直接實(shí)現(xiàn)脫氮[6]。因此近年來厭氧氨氧化細(xì)菌及以據(jù)此建立的廢水脫氮工藝一直是學(xué)者們研究的熱點(diǎn)。

隨著厭氧反應(yīng)研究的深入,不少研究者發(fā)現(xiàn),在厭氧條件下一些金屬化合物可以作為電子受體將氨氮氧化。Luther等發(fā)現(xiàn)錳可以將土壤中的氨氮氧化;Gilson等在厭氧細(xì)菌培養(yǎng)試驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)U(Ⅵ)可以作為電子受體參與氨氧化反應(yīng)等。2005年,Clement等在美國新澤西州的濕地土壤中發(fā)現(xiàn)Fe(Ⅲ)氧化氨氮現(xiàn)象;2006年,日本學(xué)者Sawayama在固定床反應(yīng)器中以厭氧環(huán)境下鐵的絡(luò)合物(Fe(Ⅲ)-EDTA)作為電子受體,將氨氮氧化,并將此反應(yīng)現(xiàn)象定義為厭氧鐵氨氧化反應(yīng)。隨后Yang等和Ding等分別在熱帶雨林土壤和水稻土中發(fā)現(xiàn)厭氧鐵氨氧化反應(yīng)。2013年,Huang等給厭氧鐵氨氧化下了一個(gè)定義,即厭氧鐵氨氧化是以鐵氧化物作為電子受體,將氨氮作為電子供體,在厭氧的條件下實(shí)現(xiàn)氨氧化的過程。

隨后的研究表明,這種反應(yīng)由細(xì)菌Acidimicrobiaceae bacterium A6(簡稱A6)所驅(qū)動。厭氧鐵氨氧化反應(yīng)和A6的發(fā)現(xiàn),給厭氧條件下氨氧化工藝處理污水提供了新的思路。Huang等利用A6及好氧氨氧化細(xì)菌建立混合反應(yīng)器,將水中的氨氮最終轉(zhuǎn)化為氮?dú)猓瑥亩_(dá)到脫氮的目的。李祥等利用污水廠活性污泥嘗試馴化能從事氨氧化、鐵還原的菌種,在馴化期間氨氮最大轉(zhuǎn)化率為59.7%。這些研究中,厭氧鐵氨氧化反應(yīng)能對模擬污水有較好的除氮效果,但目前關(guān)于厭氧鐵氨氧化菌處理實(shí)際污水還鮮有報(bào)道。

為此,本研究選擇廣西壯族自治區(qū)欽州市污水廠處理污水、欽州市小欖江水和廣東省汕尾市廢棄硫鐵礦廢水3類實(shí)際廢水進(jìn)行研究。欽州污水處理廠接收欽州市的城市生活污水,進(jìn)入生化池前的污水含有較高濃度的氨氮。小欖江位于欽州污水處理廠旁,接收四周農(nóng)田的面源污染。汕尾廢棄硫鐵礦是90年代封礦的硫鐵礦區(qū),但由于地表徑流作用,流經(jīng)廢棄硫鐵礦區(qū)的地表水中含有硫鐵礦物。而硫鐵礦物中的Fe(Ⅲ)或許可以作為厭氧鐵氨氧化反應(yīng)的電子受體。本文擬通過對比厭氧鐵氨氧化菌對這三種廢水中的氨氮的去除效果,研究厭氧鐵氨氧化菌在不同實(shí)際污水中的氨氮氧化效率,以期為厭氧鐵氨氧化菌處理實(shí)際污水提供參考。

1試驗(yàn)材料與方法

1.1試驗(yàn)裝置和運(yùn)行條件

試驗(yàn)運(yùn)行裝置:經(jīng)高溫滅菌、規(guī)格為250 mL的血清瓶,硅膠塞與螺旋蓋密封瓶口。

裝置運(yùn)行條件:血清瓶放置在氣浴恒溫震蕩箱中,溫度恒定為25 ℃,轉(zhuǎn)速為150 r/min。試驗(yàn)污水加入血清瓶前經(jīng)高純氬氣曝氣20 min以除去DO。

1.2厭氧鐵氨氧化細(xì)菌來源本

研究中的厭氧氨氧化活性污泥菌落是項(xiàng)目組的前期研究成果,來自于大寶山森林土,以氨氮(NH4+)和Fe(Ⅲ)富集培養(yǎng)得到具有較高厭氧鐵氨氧化反應(yīng)速率的菌落。細(xì)菌培養(yǎng)液中含有的氮元素及鐵形態(tài)如表1所示。


1.3試驗(yàn)污水理化性質(zhì)分析

試驗(yàn)污水分別為廣西壯族自治區(qū)欽州市污水處理廠的生化池進(jìn)水、欽州市小欖江水以及廣東省汕尾市廢棄硫鐵礦區(qū)的地表水。三種試驗(yàn)污水的基本理化性質(zhì)如表2所示。由于汕尾廢棄硫鐵礦污水的pH值比較低,本研究根據(jù)厭氧鐵氨氧化菌生長的適宜pH,在汕尾廢棄硫鐵礦污水中加入氫氧化鈉(1 mol/L),將污水pH調(diào)至4.5,后作為第四種試驗(yàn)廢水參與整個(gè)研究(如表2所示)。


1.4測定項(xiàng)目與分析方法

分析方法參見文獻(xiàn)。NH4+-N采用納氏試劑分光光度法;NO2--N采用N-(1-萘基)-乙二胺分光光度法;NO3--N采用紫外分光光度法;總氮(TN)以NH4+-N、NO2--N和NO3--N三者之和表示。COD采用哈希DRB200、DR20800消解測定儀;pH采用奧克斯ST300便攜式pH計(jì);DO采用奧克斯ST300便攜式溶解氧測定儀。

Fe(Ⅱ)和總鐵測定采用菲啰啉分光光度法。在pH為4~9時(shí),菲啰啉與水中的Fe(Ⅱ)反應(yīng)生成穩(wěn)定的配合物,該配合物在波長為562 nm時(shí)有最大吸收。總鐵測定時(shí),水中的Fe(Ⅲ)先用鹽酸羥胺還原成Fe(Ⅱ),再用菲啰啉分光光度法測定。

1.5試驗(yàn)方法

200 mL污水經(jīng)濾紙過濾后,倒入250 mL滅菌血清瓶中。加入約15 mL的厭氧鐵氨氧化菌液和5 mL三價(jià)鐵氧化物(5.36 mmol/L)。每個(gè)厭氧培養(yǎng)瓶通入氬氣充分曝氣20 min后放置厭氧培養(yǎng)箱內(nèi)培養(yǎng)。一組試驗(yàn)水樣設(shè)置3個(gè)平行樣及不添加菌液的空白樣。對每個(gè)厭氧培養(yǎng)瓶在培養(yǎng)第0 h、12 h、24 h、36 h、2 d、5 d、6 d、7 d、8 d、10 d分別取水樣5 mL。為避免空氣中的氧氣將水樣中的Fe(Ⅱ)氧化,保證測量的準(zhǔn)確性,將血清瓶放入?yún)捬跖囵B(yǎng)箱中取樣。試驗(yàn)水樣及空白水樣使用孔徑為0.22 μm的針筒濾膜過濾至10 mL無菌離心管內(nèi),隨后測定NH4+-N、NO2--N、NO3--N、Fe(Ⅱ)、總鐵等指標(biāo)。

2結(jié)果與討論

2.1欽州污水廠進(jìn)水中氮元素及鐵形態(tài)的轉(zhuǎn)化

欽州污水處理廠除接收市鎮(zhèn)生活污水外,也接收部分水產(chǎn)養(yǎng)殖業(yè)廢水。水產(chǎn)養(yǎng)殖廢水一般含有較高濃度的氨氮,因此試驗(yàn)開始前,該污水的氨氮濃度相對較高。在純厭氧的培養(yǎng)條件下,加入菌液的污水氨氮濃度明顯降低,10 d內(nèi)由初始的203.94 mg/L降低至122.26 mg/L。而未加菌液的污水,氨氮略有下降,原因是欽州污水廠進(jìn)水偏堿性,在堿性條件下,污水中的氨離子轉(zhuǎn)化成游離氨移至氣相中,導(dǎo)致未加菌液的污水氨氮也略有下降。另外添加菌液的污水中,硝態(tài)氮的濃度由初始的0.12 mg/L升高至37.17 mg/L,而未加菌液的污水硝態(tài)氮的變化并不明顯(如圖1所示)。對比未加菌液的污水,加菌液污水中的硝態(tài)氮明顯升高。亞硝態(tài)氮在培養(yǎng)過程中沒有明顯的升高,與未加菌液的污水變化趨勢相近。由氮元素守恒定律說明加入菌液的污水中,氨氮被氧化成硝態(tài)氮,轉(zhuǎn)化的量為37.13 mg/L。加入菌液后污水的總氮變化如圖2所示,在0~6 d內(nèi)由204.10 mg/L降低至157.94mg/L,而6~10d總氮沒有明顯變化。污水中的總氮下降,且污水處于厭氧狀態(tài),說明部分氨氮可能被氧化成氮?dú)猓D(zhuǎn)化量為44.55 mg/L。


圖1 欽州污水廠進(jìn)水中氮元素的轉(zhuǎn)化:(a)未加菌液;(b)添加菌液


圖2 欽州污水廠進(jìn)水中總氮的變化

欽州污水廠進(jìn)水中鐵的形態(tài)轉(zhuǎn)化如圖3(a)所示,F(xiàn)e(Ⅱ)濃度由初始的0.15 mg/L升高至42.98 mg/L,而總鐵的含量一直維持在60 mg/L左右,說明在細(xì)菌生長的過程中,污水中的Fe(Ⅲ)被還原成Fe(Ⅱ)。在厭氧條件下,氨氧化和鐵還原同時(shí)發(fā)生,表明污水中厭氧鐵氨氧化反應(yīng)比較明顯,污水中的氨氧化過程是厭氧鐵氨氧化反應(yīng)的作用。

通常情況下,自然界中的氨氧化反應(yīng)由好氧氨氧化和厭氧氨氧化組成。本試驗(yàn)為純厭氧培養(yǎng)條件,說明不存在好氧氨氧化反應(yīng)。而厭氧氨氧化伴隨著明顯的鐵還原,說明氨氧化主要是由厭氧鐵氨氧化反應(yīng)來完成。本試驗(yàn)并不能排除原有污水可能存在厭氧氨氧化細(xì)菌,但未加菌液污水作為對照組,僅發(fā)現(xiàn)少量氨減少的現(xiàn)象,說明厭氧氨氧化反應(yīng)不是試驗(yàn)中氨氧化減少的主要原因。也就是說,厭氧鐵氨氧化反應(yīng)在欽州污水處理廠污水中的表現(xiàn)活躍,是造成污水中氨氮減少的主要原因。另一方面也說明厭氧鐵氨氧化反應(yīng)可用于同類生活污水中的氨氮去除。


圖3 三種類型的污水添加菌液后鐵形態(tài)的轉(zhuǎn)化:(a)欽州污水處理廠進(jìn)水;(b)欽州小欖江水;(c)汕尾廢棄硫鐵礦污水;(d)調(diào)整pH值后的汕尾市廢棄硫鐵礦污水

2.2欽州小欖江水中氮元素及鐵形態(tài)的轉(zhuǎn)化

欽州小欖江水中氮的轉(zhuǎn)化如圖4所示。在培養(yǎng)過程中氨氮的變化分成兩個(gè)階段:第一階段為氨氮升高階段(0~5 d),在此階段,污水中的氨氮濃度由初始的105.73 mg/L升至5 d時(shí)的113.58 mg/L,加入菌液的污水中氨氮和總氮均升高,原因可能是菌液中部分細(xì)菌死亡,釋放出氨氮,導(dǎo)致污水中的氨氮和總氮升高;第二階段為氨氮下降階段(5~10 d),污水中的氨氮濃度由5 d時(shí)的113.58 mg/L降至10 d時(shí)的98.97 mg/L,與此同時(shí),5~10 d內(nèi),水中的硝態(tài)氮沒有明顯變化,而亞硝態(tài)氮由0.05 mg/L增長至0.37 mg/L。根據(jù)加入菌液后總氮的變化(如圖5所示)得出,水中減少的氨氮部分轉(zhuǎn)化為NO2--N,另一部分極可能轉(zhuǎn)化為氮?dú)猓D(zhuǎn)化量為6.44 mg/L。


圖4 欽州小欖江水氮元素的轉(zhuǎn)化:(a)未加菌液;(b)添加菌液


圖5 欽州小欖江水中總氮的變化

與氨氮變化相對應(yīng)的,欽州小欖江水中鐵的形態(tài)轉(zhuǎn)化也可以分為兩個(gè)階段,如圖3(b)所示:在第一階段(0~5 d),F(xiàn)e(Ⅱ)由初始的0.47 mg/L降至0.1 mg/L;第二階段(5~10 d),F(xiàn)e(Ⅱ)由0.1 mg/L增至1.32 mg/L,且氨氮降低,說明此時(shí)污水中發(fā)生了厭氧鐵氨氧化反應(yīng)。由此可知,厭氧鐵氨氧化反應(yīng)發(fā)生在培養(yǎng)期的第二階段(5~10 d)。

2.3汕尾廢棄硫鐵礦污水中氮元素及鐵形態(tài)的轉(zhuǎn)化

汕尾硫鐵礦廢水中氮元素和鐵形態(tài)的轉(zhuǎn)化如圖3(c)和圖6所示。對比未加菌液的污水,加菌液污水中的氨氮在0~10 d內(nèi)逐步升高;而硝態(tài)氮和亞硝態(tài)氮沒有明顯變化。這說明在汕尾廢棄硫鐵礦廢水中并沒有發(fā)生厭氧鐵氨氧化反應(yīng)。Huang等在研究中得出適宜厭氧鐵氨氧化菌生長pH范圍是4~5,而加入菌液的汕尾廢棄硫鐵礦廢水的初始pH為2.5,遠(yuǎn)低于厭氧鐵氨氧化細(xì)菌的最佳生長范圍,這可能導(dǎo)致了細(xì)菌在一開始就已經(jīng)死亡。


圖6 汕尾廢棄硫鐵礦污水氮元素的轉(zhuǎn)化:(a)未加菌液;(b)添加菌液


圖7 汕尾廢棄硫鐵礦污水中總氮的變化

調(diào)節(jié)pH后汕尾廢棄硫鐵礦污水氮元素的轉(zhuǎn)化和總氮的變化如圖8和圖9所示。未加菌液污水中,氮元素與總氮10 d內(nèi)呈下降趨勢,由67.97 mg/L下降至37.64 mg/L,而加菌液污水中的硝態(tài)氮和亞硝態(tài)氮均無明顯變化。調(diào)節(jié)pH后的加菌液廢棄硫鐵礦污水中,鐵形態(tài)的轉(zhuǎn)化如圖3(d)所示,F(xiàn)e(Ⅱ)濃度由初始的14.92 mg/L升高至36.63 mg/L,而總鐵的含量一直維持在85 mg/L左右,可見經(jīng)過pH調(diào)節(jié)后,加菌液硫鐵礦廢水也能利用厭氧鐵氨氧化反應(yīng)氧化廢水中的氨氮。另外,加入菌液15 d后瓶中的污水pH和COD去除率分別為6.13和37.82%。根據(jù)式(1)~(3),厭氧鐵氨氧化反應(yīng)是一個(gè)消耗酸度的過程,會導(dǎo)致瓶中的pH上升。同時(shí),瓶中生成的Fe(Ⅱ)會導(dǎo)致COD的去除率偏低,實(shí)際瓶中的COD去除率略高于測得的37.82%。根據(jù)《污水綜合排放標(biāo)準(zhǔn)》(GB 8978-1996),污水pH排放標(biāo)準(zhǔn)為6~9,經(jīng)厭氧鐵氨氧化反應(yīng)處理15 d后,調(diào)節(jié)pH的汕尾廢棄硫鐵礦污水可以達(dá)到排放標(biāo)準(zhǔn)。


圖8 調(diào)節(jié)pH后汕尾廢棄硫鐵礦污水中氮元素的轉(zhuǎn)化:(a)未加菌液;(b)添加菌液


2.4厭氧鐵氨氧化在四種污水中對氨氮和總氮去除效果

由表3可知,添加菌液后氨氮轉(zhuǎn)化速率大小依次是欽州污水廠進(jìn)水、調(diào)節(jié)pH后汕尾硫鐵礦廢水和小欖江水,平均速率分別為8.17g˙m-3˙d-1、3.04g˙m-3˙d-1和0.68g˙m-3˙d-1。與氨氮轉(zhuǎn)化速率大小類似,總氮去除率也是欽州污水廠進(jìn)水>調(diào)節(jié)pH后汕尾硫鐵礦廢水>小欖江水,速率分別為4.4g˙m-3˙d-1、2.95g˙m-3˙d-1和0.65g˙m-3˙d-1。在本試驗(yàn)中,三種污水加入菌液后氮?dú)舛际前钡闹饕D(zhuǎn)化產(chǎn)物。欽州污水廠水、小欖江污水和調(diào)節(jié)pH后汕尾硫鐵礦廢水分別為59.94%、89.70%和97.67%。而在10d內(nèi)欽州污水廠進(jìn)水、小欖江污水和調(diào)節(jié)pH后汕尾硫鐵礦廢水加入菌液后氨氮轉(zhuǎn)化率分別為40.05%、12.86%和44.64%。


本試驗(yàn)中,厭氧鐵氨氧化對欽州污水廠進(jìn)水和調(diào)節(jié)pH后的汕尾硫鐵礦廢水在10 d內(nèi)氨氮的去除率分別為40.05%和44.64%,這與前人文獻(xiàn)中的30.57%~59.7%類似。通常情況下,模擬污水成分簡單,條件優(yōu)化(合適的碳氮比、適中的pH條件等),因此在模擬試驗(yàn)時(shí)往往能得到比實(shí)際污水更好的處理效果。例如李祥等通過將活性污泥通入模擬廢水,探究鐵還原氨氧化的過程,得到氨氮的最大轉(zhuǎn)化率為59.7%。Huang等采用模擬廢水培養(yǎng)厭氧鐵氨氧化細(xì)菌,10 d內(nèi)氨氮的轉(zhuǎn)化率為45.32%,高于本試驗(yàn)的結(jié)果,除采用模擬污水的原因外,還可能因廢水起始氨氮濃度約為30.81 mg/L,遠(yuǎn)低于本試驗(yàn)的起始氨氮濃度203.94 mg/L。另一方面,Sawayama采用固定床反應(yīng)器培養(yǎng)厭氧鐵氨氧化細(xì)菌,10 d內(nèi)的最大氨氮轉(zhuǎn)化率為30.57%,比本試驗(yàn)及其他研究都低,可能是因?yàn)槠涫且訣DTA-Fe(Ⅲ)的方式添加Fe(Ⅲ),不利于細(xì)菌的直接利用。而小欖江水在10 d內(nèi)的氨氮轉(zhuǎn)化率為12.86%,遠(yuǎn)低于欽州污水廠進(jìn)水和調(diào)節(jié)pH后的汕尾硫鐵礦廢水,其主要原因可能是小欖江水受到附近農(nóng)業(yè)污染的影響,屬于農(nóng)業(yè)源廢水;而農(nóng)業(yè)源廢水長期缺乏有效管理,污染物成分復(fù)雜,并常常伴有農(nóng)藥和化肥污染,這些污染物影響了厭氧鐵氨氧化細(xì)菌的活性,導(dǎo)致厭氧鐵氨氧化反應(yīng)速率降低。

目前文獻(xiàn)報(bào)道的厭氧鐵氨氧化反應(yīng)的氨氮轉(zhuǎn)化產(chǎn)物主要有N2、NO2-和NO3-。在污水處理中,氨氮只有轉(zhuǎn)化成氮?dú)?,才能?shí)現(xiàn)真正意義上的脫氮;當(dāng)厭氧鐵氨氧化反應(yīng)中氨氮的氧化產(chǎn)物為氮?dú)鈺r(shí),厭氧鐵氨氧化反應(yīng)能直接實(shí)現(xiàn)廢水脫氮。本試驗(yàn)中,三種廢水加入氨氮后的主要產(chǎn)物為氮?dú)?,其比例分別為59.94%、87.70%和97.67%。在下一步的研究中,可以考慮將厭氧鐵氨氧化與反硝化或厭氧氨氧化結(jié)合,從而獲得更好的脫氮性能。

3結(jié)論

(1)在欽州污水處理廠污水中投加厭氧鐵氨氧化菌能發(fā)生厭氧鐵氨氧化反應(yīng),使污水中的氨氮降低,10 d時(shí)達(dá)到最大轉(zhuǎn)化率40.05%,轉(zhuǎn)化產(chǎn)物主要是硝態(tài)氮和氮?dú)狻?/p>

(2)在欽州小欖江水中投加厭氧鐵氨氧化菌,在5 d開始發(fā)生厭氧鐵氨氧化反應(yīng),氨氮的轉(zhuǎn)化量為22.61 mg/L,此時(shí)氨氮的主要轉(zhuǎn)化產(chǎn)物是氮?dú)狻?/p>

(3)在汕尾硫鐵礦廢水中投加厭氧鐵氨氧化菌后并不能直接進(jìn)行厭氧鐵氨氧化反應(yīng),將廢水pH調(diào)至4.5后,加入菌液后發(fā)生厭氧鐵氨氧化反應(yīng),10 d時(shí)達(dá)到最大氨氮轉(zhuǎn)化率44.64%

(4)這些結(jié)果表明城市生活污水和農(nóng)村生活污水可以提供厭氧鐵氨氧化反應(yīng)所需的環(huán)境,可作為厭氧鐵氨氧化實(shí)際應(yīng)用的潛在處理對象。而礦區(qū)污水不滿足厭氧鐵氨氧化反應(yīng)所需直接條件,需要適當(dāng)調(diào)節(jié)污水條件才能應(yīng)用厭氧鐵氨氧化處理。


來源:凈水技術(shù)  作者:李海暉等 

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